锂金属电池中防止形成枝晶的固态离子导体的通用机械化学设计规则

摘要

金属锂电池充电时在电沉积过程中形成的枝晶损害了电池的安全性。虽然高剪切模量（G_s）固态离子导体（SICs）已被优先用于解决会引起枝晶传播和电池短路的压力驱动不稳定性，目前还不清楚是否需要这些或替代方法来指导本质上由密度驱动的均匀锂电沉积。本研究发现在通用机械化学范式下，可以设计出一种SICs，获得压力驱动的枝晶阻断或密度驱动的枝晶抑制特性，但不能同时拥有这两种特性。这种二分性反映了SICs的机械性能和锂离子（）相对于锂阳极（G_Li和V_Li）的偏摩尔体积对电镀结果的竞争性影响。在这个范式中，我们探索了先前未被认识的枝晶抑制机制中的SICs，该机制同时具有“柔软”特性（聚合物电解质的典型特征），以及不同寻常的低，这更让人联想起坚硬的陶瓷。正如同步加速器硬X射线微层析成像所示，由SICs介导的Li电镀（1 mA cm^-2；T = 20°C）非常均匀。因此，即使与薄锂阳极（~ 30µm）和高压NMC-622阴极（1.44 mAh cm⁻²）或高容量硫阴极（3.02 mAh cm⁻²）组装，电池循环寿命也可延长。