硝酸和氨的冷凝使新的大气粒子快速增长

摘要

新粒子形成是城市烟雾的一个主要因素，但它是如何在城市中发生的往往还很令人费解。如果颗粒在城市中的生长速度与在更清洁环境（每小时1-10纳米）中的相似，那么现有的理解表明，城市中新的颗粒应迅速由先前存在的高浓度颗粒清除掉。通过在CERN的CLOUD室中进行实验，本研究表明，在大约5摄氏度以下，硝酸和氨蒸汽可以凝结成新的有核粒子，这些粒子的直径只有几纳米。此外，当温度足够低（零下15摄氏度）时，硝酸和氨可以通过酸碱稳定机制直接成核，形成硝酸铵颗粒。考虑到这些气体通常比硫酸多一千倍，由此产生的粒子增长率可能非常高，达到每小时100纳米以上。然而，如此高的生长速率要求气体颗粒硝酸铵体系处于不平衡状态，以维持气相过饱和度。考虑到气相过饱和的强烈温度依赖性，我们预计这种瞬态条件会发生在不均匀的城市环境中，特别是在冬季，由垂直混合和交通等强本地来源驱动。虽然硝酸和氨冷凝的快速增长可能只持续几分钟，但仍足够快地引导新成核的粒子通过使其最易于被清除的最小尺寸范围，从而大大增加了它们的生存概率。我们还认为，在相对干净、寒冷的上层自由对流层中，硝酸和氨的成核和快速生长也很重要，此处氨可以从大陆边界层对流，而雷暴中则有大量的硝酸。